| Zusammenfassung: | Im Rahmen von COORNETs sollen in diesem Projekt integrierte MOF-Plattformen auf Porphyrin- und Pyren-Basis für die (photo-)elektrokatalytische Wasserspaltung etabliert werden. MOFs sind für ihr Potential als partikuläre Photokatalysatoren bekannt, jedoch ist ihre Anwendung in photoelektrochemischen Systemen weitgehend unerforscht. Insbesondere die Mechanismen der Lichtaufnahme, Ladungsträgererzeugung und des Ladungstransports – elektronisch sowie ionisch – sind bisher meist nur empirisch untersucht worden. Unser Ziel ist daher ein fundamentales Verständnis für die Elementarprozesse von photokatalytischen Reaktionen in dünnen MOF-Schichten zu entwickeln. Für den Aufbau effizienter photoelektrochemischer Halbzellen werden robuste, photoaktive MOF-Verbindungen auf Basis von Porphyrin und Pyren-Bausteinen entwickelt und zu MOF Dünnfilm-Elektroden verarbeitet. Diese werden mit Hilfe ein- und mehrdimensionaler Festkörper-NMR-spektroskopischer Techniken, auch unter Verwendung von Methoden zur Hyperpolarisation, charakterisiert. Es gilt die lokale Struktur und Porosität der Netzwerke aufzuklären, sowie die lichtinduzierten Ladungsträger zu identifizieren und deren Dynamik zu studieren. Ladungstransport und – transfer innerhalb der MOF-Architektur, an den Elektroden sowie an den Phasengrenzen werden mittels (photo-)elektrochemischer Methoden, insbesondere der elektrochemischen Impedanzspektroskopie, untersucht. |
