Electrocatalytic coordination networks
| Konsortium: | Prof. Dr. Eike Brunner, Dresden Technische Universität Dresden Professur für Bioanalytische Chemie |
| Prof. Dr. rer. nat. Xinliang Feng, Dresden Professur für Molekulare Funktionsmaterialien | |
| Prof. Dr. Stefan Kaskel, Dresden Technische Universität Dresden Professur für Anorganische Chemie I | |
| Projekt: | Electrocatalytic coordination networks |
| Zusammenfassung: | Poröse Koordinationsnetzwerke (PCNs, engl. Porous Coordination Networks) sind ideale Kandidaten für selektive elektrokatalytische Umwandlungen, da katalytisch aktive Zentren bereits als Übergangsmetall-Knoten im Netzwerk vorliegen oder durch die nachträgliche Funktionalisierung durch redoxaktive Gruppen generiert werden können. Gleichzeitig ermöglichen sie die hochselektive adsorptive Anreicherung von Molekülen in ihren Poren. Ein Grund für die geringe Anzahl an Veröffentlichungen zum Thema PCNs als Elektrokatalysatoren ist die fehlende elektrische Leitfähigkeit vieler etablierter Koordinationsnetzwerke. Zudem erschweren die limitierte Datenbasis zur Flüssigphasenadsorption und die Instabilität einiger Koordinationsnetzwerke den systematischen Fortschritt in diesem Arbeitsgebiet. Eine technische Herausforderung ist zudem das Prozessieren dieser Materialien und die Integration in Elektroden, was eine Voraussetzung für die Generierung hocheffizienter Katalysatoren darstellt. Die Elektrokatalyse für die Herstellung wertvoller Zwischenprodukte stellt ein enormes Potenzial für die Nutzung kostengünstiger elektrischer Energie dar, welche aus der zunehmenden Nutzung stark fluktuierenden regenerativen Energietechnologien resultiert. Die Reduktion von Treibhausgasen wie CO2 und die Umwandlung in wertvolle Energieträger wie Methanol oder Methan sind vielversprechende Ziele. Darüber hinaus erscheinen hochselektive Koordinationsnetzwerke vielversprechend für die Herstellung von Feinchemikalien wie z.B. die selektive Oxidation von Alkoholen aus Fermentationsprozessen. Das vorliegende Vorhaben fokussiert sich auf die Herstellung von elektrisch leitfähigen Koordinationsnetzwerken für die Elektrokatalyse. |
| Publikationen: | [1] H. Bunzen , F. Kolbe , A. Kalytta-Mewes, G. Sastre, E. Brunner, D. Volkmer, “Achieving large volumetric gas storage capacity in metal-organic frameworks by kinetic trapping: A case study of xenon loading in MFU-4” J. Am. Chem. Soc. 2018, in press, DOI: 10.1021/jacs.8b04582 |
| [2] F. Haase, E. Troschke, G. Savasci, T. Banerjee, V. Duppel, S. Dörfler, M. Grundei, A.M. Burow, C. Ochsenfeld, S. Kaskel, B.V. Lotsch, “Topochemical conversion of an imine- into a thiazole-linked covalent organic framework enabling real-structure analysis” Nature Communications 2018,9, 2600 DOI: 10.1038/s41467-018-04979-y | |
| [3] R. Dong, Z. Zhang, D. C. Tranca, S. Zhou, M. Wang, P. Adler, Z. Liao, F. Liu, Y. Sun, W. Shi, Z. Zhang, E. Zschech, S. Mannsfeld, C. Felser, X. Feng, “A coronene-based semiconducting two-dimensional metal-organic framework with ferromagnetic behavior” Nature Communications 2018,9, 2637 DOI: 10.1038/s41467-018-05141-4 | |
| [4] J. Zhang, T. Wang, P. Liu, Z. Liao, S. Liu, X. Zhuang, M. Chen, E. Zschech, X. Feng, “Efficient hydrogen production on MoNi4 electrocatalysts with fast water dissociation Kinetics” Nature Communications 2017,8, 1534 DOI: 10.1038/ncomms15437 (2017) | |
| [5] W. Ju, A. Bagger, G.-P. Hao, A. S. Varela, I. Sinev, V. Bon, B. R. Cuenya, S. Kaskel, J. Rossmeisl, P. Strasser, “Understanding activity and selectivity of metal-nitrogen-doped carbon catalysts for electrochemical reduction of CO2” Nature Communications 2017,8, 944 DOI: 10.1038/s41467-017-01035-z | |
| [6] M. Sin, C. Kutzscher, I. Senkovska, T. Ben, S. Qiu, S. Kaskel, E. Brunner, “Surface polarity estimation of metal-organic frameworks using liquid-phase mixture adsorption” Microporous and Mesoporous Materials 2017,251, 129-134 DOI: 10.1016/j.micromeso.2017.06.001 | |
| [7] K. Trepte, J. Schaber, S. Schwalbe, F. Drache, I. Senkovska, S. Kaskel, J. Kortus, E. Brunner, G. Seifert, “The origin of the measured chemical shift of 129 Xe in UiO-66 and UiO-67 revealed by DFT investigations” Physical Chemistry Chemical Physics 2017,19, 10020-10027 DOI: 10.1039/C7CP00852J | |
| [8] J. Fritzsche, M. Grzywa, D. Denysenko, V. Bon, I. Senkovska, S. Kaskel, D. Volkmer, “CFA-4 – a fluorinated metal–organic framework with exchangeable interchannel cations” Physical Chemistry Chemical Physics 2017,19, 10020-10027 DOI: 10.1039/C7DT00582B | |